Однако спортом он увлекся уже в училище, с 1889 г. начал заниматься сперва легкой атлетикой и велосипедом, потом футболом и хоккеем. Сам Георгий Александрович в анкете 1922 г. писал: «Занимался всеми видами спорта; начало занятий — 1889 г.». В 16 лет (в 1893 г.) был инициатором создания в Петербурге «Общества содействия физическому воспитанию учащейся молодежи», ставшего впоследствии одним из ведущих спортивных клубов демократического направления. В студенческие годы Дюперрон продолжал заниматься разными видами спорта: коньками (катался в знаменитом Юсуповском саду), велосипедом, футболом, хоккеем, легкой атлетикой, посещал немногочисленные, но уже популярные в среде петербургской студенческой молодежи спортивные кружки. В 1897 г. сформировался первый чисто русский клуб «Спорт» — до этого спортивные клубы были, главным образом, иностранные, в основном — английские. Первым капитаном футбольной команды клуба стал Георгий Александрович Дюперрон. Не был забыт и велосипедный спорт. В феврале 1897 г. на заседании Царскосельского кружка велосипедистов секретарем комитета избрали все того же Г. А. Дюперрона.

Вскоре по возвращении из Парижа Георгий Александрович стал наиболее известным в России спортивным журналистом, а затем и главным редактором журнала «Спорт». Он возглавлял его с 1902 г. по 1908 г. Тогда отмеченная в аттестате «любознательность к словесности» смогла, наконец, объединиться с увлечением и профессиональным занятием спортом. При новом главном редакторе журнал принципиально изменил свое лицо. Спортивная пресса начала века лишь условно могла именоваться чисто спортивными изданиями. Страницы ее были заполнены рекламой самого разного содержания, светской хроникой, результатами и прогнозами бегов, охотничьими байками, сведениями о разведении беговых скакунов и охотничьих собак. Собственно, спортивные новости занимали лишь малую часть изданий. При Дюперроне страницы журнала «Спорт» заполнились подлинно спортивной информацией, журнал фактически стал организующим центром спорта в России: 16 спортивных кружков, клубов, союзов и лиг страны признали его своим органом. На его страницах печатались таблицы технических результатов, правила игр и судейства по различным видам спорта, хроника, обсуждались уставы спортивных союзов.

Изучив библиотечные каталоги и фонды, он пришел к выводу, что помимо многих других причин, распространению физической культуры и развитию спорта в России мешала нехватка, а то и вовсе отсутствие необходимой методической литературы. В 1908 г. он оставил пост главного редактора журнала «Спорт» и целиком переключился на работу в Библиотеке. Владея в совершенстве английским, немецким и французским языками, он подробнейшим образом изучил хранящиеся в фондах Библиотеки иностранные издания, работы Г. Зурена, Ж. Демени, И. П. Мюллера, по крупицам собирая из разрозненных и противоречивых сведений материалы для своих будущих книг. Одновременно он накапливал материал и для будущей библиографии, посвященной спорту. Уже в 1909 г. вышла его первая книга «Легкая атлетика и игры», в том же году — «Футбол и другие игры того же типа», через два года — «Шведская педагогическая гимнастика». В 1915 г. издается уникальный труд — «Библиография спорта и физического воспитания: Систематическая роспись всех книг, брошюр, журналов, вышедших в России по 1913 год включительно».

Мир готовился к V Олимпийским играм в Стокгольме. Готовились и российские спортсмены. Оптимизма и надежд на победу на V Олимпиаде российские спортсмены, да и сами члены РОК, не питали. Они ехали, скорее, учиться. Так и вышло. Ни один российский спортсмен из 169 членов команды не стал олимпийским чемпионом. Команда России разделила 15−16 места с командой Австрии. В официальном составе первой русской команды на V Олимпиаде был ответственный секретарь РОК Г. А. Дюперрон. Как и раньше, он освещал ход Олимпийских игр в отечественной печати. Его репортажи появились в журналах «Красота и сила» (Киев), «Русский спорт» и др.

И пишет, пишет, пишет книги, статьи, учебники. Теперь уже, главным образом, учебники: «Краткий курс истории физических упражнений» (1924), «Теория физической культуры: В 3 ч.» (1925), «75 уроков гимнастики» (1926), «85 уроков…» (1930), «Методика урока физического воспитания» (1929). С 1923 по 1930 г. он издал 13 книг (практически по две книги в год), часть из них вышла не одним изданием. Знаменитый курс гимнастики Дюперрона, не раз переиздававшийся в 1920-е гг., был настольной книгой каждого школьного учителя физкультуры. Среди прочих качеств Г. А. Дюперрон обладал и талантом истинного педагога. Еще в 1903 г. он начал занятия «по постановке игр в одном из военных училищ». С того же, 1903 г., читал лекции в основанном тогда же первом в России учебном заведении по физическому воспитанию— курсах общества «Богатырь». Особенно активно Георгий Александрович занялся преподавательской работой в 1920-е гг. С 1923 г. одновременно с работой в Публичной библиотеке он стал профессором Института физического образования им. П. Ф. Лесгафта, годом позже — профессором Института социального воспитания. Читал лекции по истории, теории и методике физкультуры во 2-й школе инструкторов физического воспитания, в 1924 г. преподавал «Краткий курс истории физических упражнений» в Ленинградской школе физического образования Комсостава Красной армии и флота. В Библиотеке Г. А. Дюперрон, продолжая руководить отделением «Россика», выполнял все виды работ в нем: комплектование, восполнение лакун, описание, регистрацию, систематизацию. В качестве представителя Публичной библиотеки в 1924 г. он принимал участие в Ленинградской губернской библиотечной конференции. В 1925—1926 гг. составил описи даров М. Горького.